Nonlinear spectroscopy and microscopy studies of fluidic frictions on organic films and of molecular pattern formation by fast micro-contact printing

(eng) We develop on the one hand, theoretical tools allowing us to extract the molecular conformation from sum-frequency and second harmonic generation spectroscopy (SFG & SHG) data. First, the SHG spectroscopy is employed to characterize the reorientation of rhodamine 6G dye molecules induce by the friction of a moving fluid at the solid-liquid interface. This observation enables to revisit the “no slip” condition of the fluid mechanics theory. Then, we study the formation kinetics of patterned self-assembled monolayers (SAM) realized by micro-contact printing (µcp). We demonstrate the possibility of building highly structured SAMs within time durations as short as 1 second. These layers possess a conformational quality identical to those resulting from standard immersion methods and may furthermore present molecular patterns of micrometric dimensions. Next, we show the possibility of realizing solid supported patterns of amphiphilic monolayers by combining µcp and Langmuir-Blodgett methods. Finally, the development of a SFG microscope is presented along with the first images of SAMs patterns realized by µcp method.

(fre) Nous avons développé les outils théoriques nécessaires nous permettant d’extraire la conformation moléculaire de données fournies par la spectroscopie de génération de fréquence-somme et du second harmonique (SFG & SHG). La génération du second harmonique nous a permis de caractériser la réorientation d’un colorant (molécule de rhodamine 6G), physisorbé à l’interface solide-liquide, et cela consécutivement à la friction induite par un fluide en mouvement. Cette observation permet de reconsidérer la condition de «non glissement» établie dans la théorie de la mécanique des fluides. Par la suite, nous avons étudié la cinétique de formation de motifs de monocouches auto-assemblées (SAM), ces derniers étant réalisés par micro-impression de contact (µcp). La possibilité de former des SAM hautement structurées endéans des durées d’impression aussi brèves que 1 seconde, a été démontrée. Celles-ci font état d’une qualité de conformation identique à celle résultant des méthodes d’immersion classiques, et peuvent de surcroit présenter des motifs moléculaires de dimensions micrométriques. Par après, nous montrons la possibilité de produire des motifs de molécules amphiphiles sur un substrat solide en combinant les méthodes de µcp et de Langmuir-Blodgett. Finalement, le développement d’un microscope SFG est présenté, ainsi que les premières images de motifs de monocouches moléculaires réalisés par µcp.