L'oxydation totale du chlorobenzène par un catalyseur mayénite

Les dioxines sont des molécules organiques nocives et persistantes dans l’environnement. Elles sont principalement rejetées dans l’environnement durant la combustion des déchets. Une possible solution à ce problème repose sur la catalyse hétérogène d’oxydation de ces composés. Dans cette étude, nous avons étudié la mayénite comme possible catalyseur d’oxydation totale du chlorobenzène qui est une molécule modèle des dioxines. La mayénite est un oxyde mixte d’aluminium et de calcium ayant une capacité d’avoir des espèces d’oxygènes mobiles dans sa structure. Ces oxygènes peuvent être utilisés pour l’oxydation totale de composés organiques volatiles. Les synthèses classiques de mayénite (voie céramique ou hydrothermale) mènent à une faible surface spécifique en appliquant des traitements à des températures élevées (1000 °C – 1350 °C). Le premier objectif de ce mémoire a été de synthétiser la mayénite de manière à appliquer des traitements de température plus faible afin d’obtenir une surface spécifique plus élevée. Pour cela, la mayénite a été synthétisée par combustion en solution. Dans un premier temps, la synthèse a été réalisée avec un mélange de fuels (urée/β-Alanine), ce qui a mené à une mayénite non poreuse directement après combustion, mais avec une faible surface spécifique (<1m²/g). Pour augmenter cette surface, de l’acide oxalique a été ajouté dans la synthèse, résultant dans l’obtention d’une mayénite poreuse avec une plus grande surface spécifique (25 m²/g). Aucune activité n’a été détectée lorsque la mayénite non poreuse a été testée. Par opposition, la mayénite poreuse a démontré une forte conversion lorsqu’elle est placée directement à une haute température de réaction catalytique (500 °C). Cependant, ce comportement est entaché par une rapide perte d’activité. Différentes techniques de caractérisation (Physisorption d’azote, DRX, XPS, Raman, Infrarouge) ont été appliquées sur la mayénite avant, mais aussi après test catalytique. Ces tests ont permis de montrer que des oxygènes électrophiles (présumés actifs) étaient présents dans la mayénite poreuse et non dans la non poreuse, cette particularité pourrait expliquer pourquoi cette dernière n’est pas active dans la réaction catalytique. En ce qui concerne la mayénite poreuse, une hypothèse est émise pour expliquer la perte d’activité observée à 500 °C : la cause serait une trop faible concentration en oxygènes électrophiles due à la présence d’hydroxyde dans la structure de la mayénite. En plus de cela, un empoisonnement par le chlore est possible. D’autre part, des dépositions de V2O5 ont été réalisées sur la mayénite afin d’étudier la mayénite comme support semi-actif, dans le but d’augmenter l’activité intrinsèque du V2O5 dans la réaction d’oxydation du chlorobenzène. Néanmoins, suite à un manque de stabilité de la structure de la mayénite lors de l’imprégnation humide, les dépositions n’ont pu être réalisées correctement.